长寿命裂变产物

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長壽命裂變產物一般指由核裂變反應产生的、半衰期超過20萬年的放射性物質。[1]這並非精確的科學定義,比如有人把某些半衰期在20年至100年間的裂變產物也稱作長壽命裂變產物。[2]另外的人則主張把這些半衰期在20年-100年間的裂變產物稱作中等壽命裂變產物[3]

核廢料放射性的來源[编辑]

核廢料中含有裂變產物,還含有錒系元素,以及中子活化后的放射性元素(又稱為激活产物)。[1]

短壽命裂變產物[编辑]

中等寿命裂变产物
项:
单位:
t½
a
产额
%
Q*
KeV
βγ
*
155Eu 4.76 .0803 252 βγ
85Kr 10.76 .2180 687 βγ
113mCd 14.1 .0008 316 β
90Sr 28.9 4.505 2826 β
137Cs 30.23 6.337 1176 βγ
121mSn 43.9 .00005 390 βγ
151Sm 90 .5314 77 β

剛出堆的乏燃料在短期内具有極強的放射性,這種放射性大多來源於裂變產物中的短壽命裂變產物,比如碘-131(半衰期=8.0197天)和鋇-140(半衰期=12.7523天)。四個月之後,上述兩種核素的強放射性基本消失,取而代之的是鈰-141、鋯-95、鈮-95和鍶-89。兩到三年之後,放射性主要來源於鈰-144、鐠-144、釕-106、銠-106和鉕-147。[1]

反應堆或者乏燃料發生核泄漏時,只會有部分核素外泄。這種泄漏的同位素特徵大氣層核爆炸完全不同。[4]

中等壽命裂變產物[编辑]

乏燃料經過幾年的冷卻之後,大部分放射性源自銫-137鍶-90。二者在裂變反應中的產額大概都是6%,半衰期都在30年左右。其他半衰期在30年左右的核素要麽反應產額低,要麽在反應堆中經中子俘獲而被轉變成其他核素(比如釤-151、銪-155和鎘-113m),因此對乏燃料的放射性貢獻不大。在幾年到幾百年的時間裏,乏燃料的放射性基本可以認爲就是銫-137和鍶-90的放射性,可以通過二者指數衰變的疊加來模擬。它們被稱為中等壽命裂變產物。[1][3]

氪-85(半衰期=10.76年)也算是中等壽命裂變產物。但它的情形和銫-137和鍶-90有所不同。氪-85是一种惰性氣體,不會在大氣圈岩石圈或者水圈富集。因此在現有再處理流程中,氪-85可以直接排放到大氣中。[5]在美國和其他一些國家,乏燃料在再處理之前一般要經過幾十年的冷卻。到了再處理的時候,大部分氪-85已經經衰變而消失。

錒系元素[编辑]

锕系 半衰期 裂变产物
244Cm 241Pu f 250Cf 243Cmf 10~30 y 137Cs 90Sr 85Kr
232 f 238Pu f代表
裂变
69~90 y 151Sm nc➔
4n 249Cf  f 242Amf 141~351 y 没有半衰期为
102年至2×105
的裂变产物
241Am 251Cf  f 431–898
240Pu 229Th 246Cm 243Am 5~7 Ky
4n 245Cmf 250Cm 239Pu f 8~24 Ky
233U    f 230Th 231Pa 32~160 Ky
4n+1 234U 4n+3 211~290 Ky 99Tc 126Sn 79Se
248Cm 242Pu 340~373 Ky 长寿命裂变产物
237Np 4n+2 1~2 My 93Zr 135Cs nc➔
236U 4n+1 247Cmf 6~23 My 107Pd 129I
244Pu 8 My >7% >5% >1% >.1%
232Th 238U 235U    f 0.7~12 By 裂变产物产额

銫-137鍶-90大部分衰變后,乏燃料的放射性主要來源於錒系元素,最重要的有鈈-239鈈-240鎇-241鎇-243鋦-245鋦-246[1]這些元素可以經再處理回收,用作裂變燃料。分離這些元素后,在1,000-100,000年左右乏燃料的放射性會大大降低。鈈-239可以直接用於現有的熱中子反應堆。量比較小的鎇-241和鈈-242則可以在快中子反應堆中轉化成其他核素。

長壽命裂變產物[编辑]

100,000年以後,裂變產物將以七種核素爲主,兼有少量鎿-237和鈈-242。[1]這七種核素的半衰期在20萬年到1600萬年之間。主要產物鍀-99、鋯-93和銫-135的產額在6%左右,其衰變能在100-300千電子伏特之間,一部分表現為β輻射,另一部分則以無害的中微子形式釋放。錒系元素以α衰變爲主,衰變能在4-5兆電子伏特。

  • 鍀-99是長壽裂變產物中產額較高的,為6%左右。它釋放出低到中等能量的電子,沒有γ輻射。因此只要不攝入體内,對生物不構成太大的風險。但鍀可以被氧化為高鍀酸鹽(TcO4-),溶解度好,被廣泛用於核醫學[6][7]鍀-99在環境中遷移性比較大。據説已有數以噸計的鍀-99因人類活動進入環境。[8]
  • 錫-126衰變能較大,而且是七種長壽裂變產物中唯一能釋放高能γ射綫的核素。但是這種核素產額很低。如果反應堆以鈾-235為燃料,在乏燃料中,每單位時間錫-126釋放出的能量是鍀-99的5%;如果反應堆以鈾-235(65%)和鈈-239(35%)為燃料,在乏燃料中,每單位時間錫-126釋放出的能量是鍀-99的20%。錫化學性質比較惰性,不易在環境中遷移,因此對人類健康影響不大。
  • 硒-79的產額很低,輻射也很弱。每單位時間硒-79釋放出的能量是鍀-99的0.2%。
  • 鋯-93的產額在6%左右,其衰變比鍀-99慢7.5倍,衰變能只是鍀-99的30%。因此起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的4%。但其能量貢獻會隨著時間而增加。鋯-93產生極弱的γ輻射,在環境中也相對惰性。
  • 銫-135的前体氙-135產額在6%左右,但吸收熱中子的能力很強。因此大部分氙-135嬗變為穩定同位素氙-136,只有少部分衰變為銫-135。假定90%的氙-135發生嬗變,起始時乏燃料中的銫-135釋放的能量只是鍀-99的1%。銫-135是七種七種長壽裂變產物中唯一一種鹼金屬,其電負性為正值。相比之下,主要的中等壽命裂變產物和除鎿之外的錒系元素都是鹼性。銫-135具有揮發性,可以用高溫揮發的辦法分離。[9]
长寿命裂变产物
项:
单位:
t½
Ma
产额
%
Q*
KeV
βγ
*
99Tc 0.211 6.1385 294 β
126Sn 0.230 0.1084 4050 βγ
79Se 0.295 0.0447 151 β
93Zr 1.53 5.4575 91 βγ
135Cs 2.3  6.9110 269 β
107Pd 6.5  1.2499 33 β
129I 15.7  0.8410 194 βγ
  • 鈀-107的半衰期很長,產額在1%左右。如果以鈈-239為燃料,鈀-107的產率比用鈾-235為燃料時要高。其放射性很弱。起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的萬分之一。鈀屬貴金屬,化學性質不活潑。
  • 碘-129半衰期在七種長壽裂變產物中最長:1570萬年。它放射性也很弱,起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的1%。但放射性碘卻對生物構成重大的核威脅,因爲碘是許多生物必須的微量元素之一。碘-131在碘同位素中放射性最強,危害也最大。

七種長壽裂變產物的放射性隨時間的變化[编辑]

如果反應堆以鈾-235為燃料,在乏燃料中,每單位時間其它六種核素釋放出的縂能量是鍀-99的10%;如果反應堆以鈾-235(65%)和鈈-239(35%)為燃料,在乏燃料中,每單位時間其它六種核素釋放出的縂能量是鍀-99的25%。

乏燃料冷卻1000年后,中等壽命裂變產物銫-137鍶-90的放射性降低到和長壽裂變產物持平的水平。如果錒系元素沒有分離的話,將比中等壽命裂變產物和長壽裂變產物的放射性更強。

乏燃料冷卻100萬年后,鍀-99的放射性將首次低於鋯-93。300萬年后,鋯-93的衰變能將低於碘-129

因爲鍀-99和碘-129對生物危害較大,但同時有較大的中子反應截面,有人正在考慮用核嬗變的方式將它們轉化為危害較小的核素以除去。[10]

參考資料[编辑]

  1. ^ 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 1.5 Nuclear Wastes: Technologies for Separations and Transmutation. National Academies Press. 1996. ISBN 978-0-309-05226-9. 
  2. ^ Yang, W. S.; Kim, Y.; Hill, R. N.; Taiwo, T. A.; Khalil, H. S. Long-Lived Fission Product Transmutation Studies. Nuclear Science and Engineering. 2004, 146: 291–318. 
  3. ^ 3.0 3.1 The Nuclear Alchemy Gamble: An Assessment of Transmutation as a Nuclear Waste Management Strategy. 
  4. ^ Howard A. Hawthorne, Editor. COMPILATION OF LOCAL FALLOUT DATA FROM TEST DETONATIONS 1945-1962 - EXTRACTED FROM DASA 1251 - Volume II - Oceanic U.S. Tests. General Electric Company. 1979-05. 
  5. ^ Krypton, Human Health Fact Sheet, August 2005. 
  6. ^ Ryo, U.Y.; Vaidya, P.V.; Schneider, A.B.; Bekerman, C; Pinsky, S.M. Thyroid imaging agents: a comparison of I-123 and Tc-99m pertechnetate. Radiology. 1983, 148 (3): 819–822. PMID 6308711. 
  7. ^ Nuclear Imaging of Meckel's Diverticulum: A Pictorial Essay of Pitfalls S. Huynh, M.D., R. Amin, M.D., B. Barron, M.D., R. Dhekne, M.D., P. Nikolaidis, M.D., L. Lamki, M.D.. University of Texas Houston Medical School and Memorial Hermann - Texas Medical Center (TMC), St. Luke's Episcopal Hospital and Texas Children Hospital, Houston, Texas. Last Modified September 5, 2007
  8. ^ Dowdall, M.; Gerland, S.; Karcher, M.; Gwynn, J. P.; Rudjord, A.L. Optimisation of sampling for the temporal monitoring of technetium-99 in the Arctic marine environment.. Journal of Environmental Radioactivity. 2005, 84: 111–130. 
  9. ^ Removal of Cesium From a High-Level Calcined Waste by High Temperature Volatilization. osti.gov. [2013-03-19]. 
  10. ^ Processing of Used Nuclear Fuel. World Nuclear Association. [2013-03-18].