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长寿命裂变产物

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長壽命裂變產物一般指由核裂變反應产生的、半衰期超過20萬年的放射性物質。[1]這並非精確的科學定義,比如有人把某些半衰期在20年至100年間的裂變產物也稱作長壽命裂變產物。[2]另外的人則主張把這些半衰期在20年-100年間的裂變產物稱作中等壽命裂變產物[3]

核廢料放射性的來源[编辑]

核廢料中含有裂變產物,還含有錒系元素,以及中子活化后的放射性元素(又稱為激活产物)。[1]

短壽命裂變產物[编辑]

中等寿命裂变产物
项:
单位:
t½
a
产额
%
Q*
KeV
βγ
*
155Eu 4.76 .0803 252 βγ
85Kr 10.76 .2180 687 βγ
113mCd 14.1 .0008 316 β
90Sr 28.9 4.505 2826 β
137Cs 30.23 6.337 1176 βγ
121mSn 43.9 .00005 390 βγ
151Sm 90 .5314 77 β

剛出堆的乏燃料在短期内具有極強的放射性,這種放射性大多來源於裂變產物中的短壽命裂變產物,比如碘-131(半衰期=8.0197天)和鋇-140(半衰期=12.7523天)。四個月之後,上述兩種核素的強放射性基本消失,取而代之的是鈰-141、鋯-95、鈮-95和鍶-89。兩到三年之後,放射性主要來源於鈰-144、鐠-144、釕-106、銠-106和鉕-147。[1]

反應堆或者乏燃料發生核泄漏時,只會有部分核素外泄。這種泄漏的同位素特徵大氣層核爆炸完全不同。[4]

中等壽命裂變產物[编辑]

乏燃料經過幾年的冷卻之後,大部分放射性源自銫-137鍶-90。二者在裂變反應中的產額大概都是6%,半衰期都在30年左右。其他半衰期在30年左右的核素要麽反應產額低,要麽在反應堆中經中子俘獲而被轉變成其他核素(比如釤-151、銪-155和鎘-113m),因此對乏燃料的放射性貢獻不大。在幾年到幾百年的時間裏,乏燃料的放射性基本可以認爲就是銫-137和鍶-90的放射性,可以通過二者指數衰變的疊加來模擬。它們被稱為中等壽命裂變產物。[1][3]

氪-85(半衰期=10.76年)也算是中等壽命裂變產物。但它的情形和銫-137和鍶-90有所不同。氪-85是一种惰性氣體,不會在大氣圈岩石圈或者水圈富集。因此在現有再處理流程中,氪-85可以直接排放到大氣中。[5]在美國和其他一些國家,乏燃料在再處理之前一般要經過幾十年的冷卻。到了再處理的時候,大部分氪-85已經經衰變而消失。

錒系元素[编辑]

锕系元素和裂变产物的半衰期
锕系 半衰期
范围()
裂变产物
244Cm 241Pu f 250Cf 243Cmf 10~30 y 137Cs 90Sr 85Kr
232 f 238Pu f代表
裂变
69~90 y 151Sm nc➔
4n 249Cf  f 242Amf 141~351 y 没有半衰期为
102年至2×105
的裂变产物
241Am 251Cf  f 431–898
240Pu 229Th 246Cm 243Am 5~7 Ky
4n 245Cmf 250Cm 239Pu f 8~24 Ky
233U    f 230Th 231Pa 32~160 Ky
4n+1 234U 4n+3 211~290 Ky 99Tc 126Sn 79Se
248Cm 242Pu 340~373 Ky 长寿命裂变产物
237Np 4n+2 1~2 My 93Zr 135Cs nc➔
236U 4n+1 247Cmf 6~23 My 107Pd 129I
244Pu 8 My >7% >5% >1% >.1%
232Th 238U 235U    f 0.7~12 By 裂变产物产额

銫-137鍶-90大部分衰變后,乏燃料的放射性主要來源於錒系元素,最重要的有鈈-239鈈-240鎇-241鎇-243鋦-245鋦-246[1]這些元素可以經再處理回收,用作裂變燃料。分離這些元素后,在1,000-100,000年左右乏燃料的放射性會大大降低。鈈-239可以直接用於現有的熱中子反應堆。量比較小的鎇-241和鈈-242則可以在快中子反應堆中轉化成其他核素。

長壽命裂變產物[编辑]

100,000年以後,裂變產物將以七種核素爲主,兼有少量鎿-237和鈈-242。[1]這七種核素的半衰期在20萬年到1600萬年之間。主要產物鍀-99、鋯-93和銫-135的產額在6%左右,其衰變能在100-300千電子伏特之間,一部分表現為β輻射,另一部分則以無害的中微子形式釋放。錒系元素以α衰變爲主,衰變能在4-5兆電子伏特。

  • 鍀-99是長壽裂變產物中產額較高的,為6%左右。它釋放出低到中等能量的電子,沒有γ輻射。因此只要不攝入體内,對生物不構成太大的風險。但鍀可以被氧化為高鍀酸鹽(TcO4-),溶解度好,被廣泛用於核醫學[6][7]鍀-99在環境中遷移性比較大。據説已有數以噸計的鍀-99因人類活動進入環境。[8]
  • 錫-126衰變能較大,而且是七種長壽裂變產物中唯一能釋放高能γ射綫的核素。但是這種核素產額很低。如果反應堆以鈾-235為燃料,在乏燃料中,每單位時間錫-126釋放出的能量是鍀-99的5%;如果反應堆以鈾-235(65%)和鈈-239(35%)為燃料,在乏燃料中,每單位時間錫-126釋放出的能量是鍀-99的20%。錫化學性質比較惰性,不易在環境中遷移,因此對人類健康影響不大。
  • 硒-79的產額很低,輻射也很弱。每單位時間硒-79釋放出的能量是鍀-99的0.2%。
  • 鋯-93的產額在6%左右,其衰變比鍀-99慢7.5倍,衰變能只是鍀-99的30%。因此起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的4%。但其能量貢獻會隨著時間而增加。鋯-93產生極弱的γ輻射,在環境中也相對惰性。
  • 銫-135的前体氙-135產額在6%左右,但吸收熱中子的能力很強。因此大部分氙-135嬗變為穩定同位素氙-136,只有少部分衰變為銫-135。假定90%的氙-135發生嬗變,起始時乏燃料中的銫-135釋放的能量只是鍀-99的1%。銫-135是七種七種長壽裂變產物中唯一一種鹼金屬,其電負性為正值。相比之下,主要的中等壽命裂變產物和除鎿之外的錒系元素都是鹼性。銫-135具有揮發性,可以用高溫揮發的辦法分離。[9]
长寿命裂变产物
项:
单位:
t½
Ma
产额
%
Q*
KeV
βγ
*
99Tc 0.211 6.1385 294 β
126Sn 0.230 0.1084 4050 βγ
79Se 0.295 0.0447 151 β
93Zr 1.53 5.4575 91 βγ
135Cs 2.3  6.9110 269 β
107Pd 6.5  1.2499 33 β
129I 15.7  0.8410 194 βγ
  • 鈀-107的半衰期很長,產額在1%左右。如果以鈈-239為燃料,鈀-107的產率比用鈾-235為燃料時要高。其放射性很弱。起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的萬分之一。鈀屬貴金屬,化學性質不活潑。
  • 碘-129半衰期在七種長壽裂變產物中最長:1570萬年。它放射性也很弱,起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的1%。但放射性碘卻對生物構成重大的核威脅,因爲碘是許多生物必須的微量元素之一。碘-131在碘同位素中放射性最強,危害也最大。

七種長壽裂變產物的放射性隨時間的變化[编辑]

如果反應堆以鈾-235為燃料,在乏燃料中,每單位時間其它六種核素釋放出的縂能量是鍀-99的10%;如果反應堆以鈾-235(65%)和鈈-239(35%)為燃料,在乏燃料中,每單位時間其它六種核素釋放出的縂能量是鍀-99的25%。

乏燃料冷卻1000年后,中等壽命裂變產物銫-137鍶-90的放射性降低到和長壽裂變產物持平的水平。如果錒系元素沒有分離的話,將比中等壽命裂變產物和長壽裂變產物的放射性更強。

乏燃料冷卻100萬年后,鍀-99的放射性將首次低於鋯-93。300萬年后,鋯-93的衰變能將低於碘-129

因爲鍀-99和碘-129對生物危害較大,但同時有較大的中子反應截面,有人正在考慮用核嬗變的方式將它們轉化為危害較小的核素以除去。[10]

參考資料[编辑]

  1. ^ 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 1.5 Nuclear Wastes: Technologies for Separations and Transmutation. National Academies Press. 1996. ISBN 978-0-309-05226-9. 
  2. ^ Yang, W. S.; Kim, Y.; Hill, R. N.; Taiwo, T. A.; Khalil, H. S. Long-Lived Fission Product Transmutation Studies. Nuclear Science and Engineering. 2004, 146: 291–318. 
  3. ^ 3.0 3.1 The Nuclear Alchemy Gamble: An Assessment of Transmutation as a Nuclear Waste Management Strategy. 
  4. ^ Howard A. Hawthorne, Editor. COMPILATION OF LOCAL FALLOUT DATA FROM TEST DETONATIONS 1945-1962 - EXTRACTED FROM DASA 1251 - Volume II - Oceanic U.S. Tests (PDF). General Electric Company. May 1979. (原始内容 (PDF)存档于2008-04-10). 
  5. ^ Krypton, Human Health Fact Sheet, August 2005 (PDF). (原始内容 (PDF)存档于2009-12-20). 
  6. ^ Ryo, U.Y.; Vaidya, P.V.; Schneider, A.B.; Bekerman, C; Pinsky, S.M. Thyroid imaging agents: a comparison of I-123 and Tc-99m pertechnetate. Radiology. 1983, 148 (3): 819–822. PMID 6308711. 
  7. ^ Nuclear Imaging of Meckel's Diverticulum: A Pictorial Essay of Pitfalls 互联网档案馆存檔,存档日期2012-01-17. S. Huynh, M.D., R. Amin, M.D., B. Barron, M.D., R. Dhekne, M.D., P. Nikolaidis, M.D., L. Lamki, M.D.. University of Texas Houston Medical School and Memorial Hermann - Texas Medical Center (TMC), St. Luke's Episcopal Hospital and Texas Children Hospital, Houston, Texas. Last Modified September 5, 2007
  8. ^ Dowdall, M.; Gerland, S.; Karcher, M.; Gwynn, J. P.; Rudjord, A.L. Optimisation of sampling for the temporal monitoring of technetium-99 in the Arctic marine environment.. Journal of Environmental Radioactivity. 2005, 84: 111–130. 
  9. ^ Removal of Cesium From a High-Level Calcined Waste by High Temperature Volatilization (PDF). osti.gov. [2013-03-19]. 
  10. ^ Processing of Used Nuclear Fuel. World Nuclear Association. [2013-03-18].